基于天气背景天津大气污染输送特征分析

区域输送是大气污染防治中需要考虑的重要因素,本文利用大气化学模式定量估算2016年10月~2017年9月区域输送对天津的影响,重点基于天气背景分析区域输送影响和气象条件的关系,为京津冀地区大气污染联防联控提供支撑.结果表明,京津冀地区各城市区域输送贡献百分率平原城市显著高于沿山城市,天津一次PM_2.5本地贡献62.9%,区域输送贡献37.1%,主要受沧州、廊坊、河北中南部、北京、唐山和山东等地输送影响,每年4~6月区域输送最显著,7~8月区域输送最弱.区域输送与天气形势、风场和降水等气象条件密切相关,高压后和锋前低压是区域输送占比最高的两种污染天气类型,西南风、西风和南风3个风向下天津大气污染输送影响最为明显,风速2~3 m ·s^-1时最有利于PM_2.5区域传输,降水超过5 mm以上将降低大气污染物区域传输效率.对于不同污染类型和重污染阶段,轻度污染天气时区域输送贡献最为明显,比均值偏高20.5%,重污染天气虽受静稳气团控制,但由于周边区域高浓度的PM_2.5,污染气团迁移对区域内污染聚集传输有显著影响,重污染期间PM_2.5输送贡献占比超过均值,约偏高10%~15%.重污染过程中,开始积累阶段和峰值阶段,输送贡献占比高于其它时期,与暴发阶段相比偏高14.5%和19.5%,重污染暴发阶段本地排放贡献更明显,比均值偏高9.9%.     

2001—2020年天津市大气污染特征的演变与防治历程

近20年来,随着经济社会的快速发展与污染防治工作的不断深入,我国大气污染特征发生显著变化,特别是京津冀及周边城市空气质量显著改善,大气污染特征与来源构成出现结构性变化,十分有必要对这20年来大气污染的演变历程加以梳理总结. 本文选取北方特大工业城市——天津市为研究对象,基于20年来连续监测数据与相关统计学方法,结合天津市历年大气颗粒物源解析结果,总结了该地区大气污染特征的演变过程. 结果表明:天津市环境空气质量在过去20年出现明显好转,大气污染类型由燃煤扬尘为主的一次混合型逐渐演变为O₃与PM_2.5为代表的二次复合型. 历年源解析结果表明,天津市2020年秋冬季二次硫酸盐贡献率比2011年同期减少了74.1%,燃煤贡献率则下降了31.6%;扬尘和机动车尾气尘贡献率分别从2011年的17.7%和19.9%降至2020年的15.8%和18.2%;而2020年二次硝酸盐贡献率比2011年增长了63.3%. 过去20年天津市重大污染防治措施的有效性分析表明,能源结构调整和“双散”替代使煤炭消耗量减少,PM_2.5浓度下降与煤炭消耗量减少呈显著相关〔偏相关系数(R)=0.879,P<0.05〕;粗颗粒(PM_2.5~10)浓度下降与绿化覆盖率增加呈显著相关〔偏相关系数(R)=?0.859,P<0.05〕;大规模取缔中小燃煤锅炉及脱硫除尘等重大举措的实施,使得SO₂浓度显著下降〔秩相关系数(r_s)=?0.958 6,P<0.05〕. 研究显示,近20年来大气污染防治减排措施的实施使得天津市环境空气质量明显改善,未来要紧密结合国家“双碳”战略,进一步优化产业与能源结构,实现空气质量的持续改善.      

京津冀城市群冬季二次PM2.5的时空分布特征

二次组分是造成京津冀城市群冬季PM_2.5污染的重要因素.采用CO示踪法,估算2017～2021年冬季京津冀城市群二次PM_2.5浓度,并分析其时空分布特征,探讨区域二次PM_2.5的影响因素.结果表明,2017～2021年冬季京津冀区域PM_2.5浓度下降趋势明显,河北中南部一次PM_2.5下降幅度最大,二次PM_2.5浓度年际波动平稳,北京和天津二次PM_2.5占比明显高于其他城市.随着污染程度加剧,一次PM_2.5和二次PM_2.5质量浓度均有不同程度的增加,二次PM_2.5占比呈显著增大趋势.与直接测量结果相比,CO示踪法获得的结果偏低,与冬季CO浓度较高,一次PM_2.5浓度高估有关,选取合适的一次气溶胶基准值是改进该方法,获取合理估算值的关键.     

天津大气稳定度特征及基于湍流扩散系数优化的空气质量数值模拟研究

空气质量模式中湍流引起的垂直混合与湍流扩散系数K密切相关.为避免针对强稳定边界层计算中可能出现“无湍流大气”(即K=0)的异常结果,模式通过预设最小湍流扩散系数Kzmin,定义了K值的下限.检验表明天津空气质量模式整体模拟效果较好,但02:00—08:00存在系统性偏高的问题.针对这一问题,本文在天津大气稳定度特征分析和模式评估基础上,利用气象塔和系留获取真实湍流扩散系数,试验性修正重污染期间Kzmin取值,以期探索提升稳定层结条件下天津空气质量模式PM_2.5模拟能力.结果表明：天津不同大气层结稳定度占比分别为4.91%(强不稳定)、9.33%(不稳定)、18.86%(弱不稳定)、50.29%(中性)、13.00%(较稳定)和3.61%(稳定).大气稳定条件下PM_2.5浓度(62.6μg·m^-3)相较不稳定和中性条件(38.8μg·m^-3)升高61.3%,02:00—08:00稳定大气层结占比显著提升(28.2%),模式对该时段PM_2.5浓度模拟存在系统性高估现象(9.3%)....     

气溶胶辐射效应对气象和环境影响的观测与模拟研究

选取2015年和2019年不同代表年份,结合外场观测和数值模拟,分析了天津地区不同季节不同天气(晴天、多云、霾)下,气溶胶辐射效应对整层大气透过率和地表入射太阳辐射的影响,以及这种影响在不同年份的差异.借助WRF-Chem模式模拟分析了重污染期间气溶胶辐射效应对垂直方向上气象要素廓线、边界层结构以及PM_2.5浓度的反馈机制.结果表明:霾污染可导致大气透过率明显下降,春、秋、冬不同季节,霾污染导致中午大气透过率分别下降0.09,0.11和0.09.全年平均霾污染可导致大气透过率降低约15.5%.云量的增多也可导致大气透过率明显下降,多云天气下大气透过率相比晴天减小约22.4%.霾和云对大气透过率的影响还与太阳高度角有关,当太阳高度角>60°时,霾污染导致大气透过率下降8.6%.随污染等级提高,气溶胶对太阳辐射的衰减作用也越强,天津地区空气质量分别为Ⅰ～Ⅰ级时,中午地表入射短波辐射呈稳定下降趋势,依次为484,446,439,342,328和253W/m².重污染期间,气溶胶辐射效应导致大气低层(250m以下)降温(0.8℃)增湿(3.8%...     

2000~2020年天津PM2.5质量浓度演变及驱动因子分析

基于中国大气成分实时追踪数据集、天津气象局和生态环境局长序列PM_2.5质量浓度和气象观测,结合MEIC排放清单和环境模式构建的细颗粒气象条件扩散指数,研究2000～2020年天津地区PM_2.5质量浓度演变规律及驱动因子,以期更科学地分析气象对大气环境影响,为“十四五”期间深度环境治理提供支撑.结果表明,2000～2020年天津PM_2.5质量浓度呈现3个阶段变化,第一阶段2000～2007年,呈现持续地上升,其变化速率为4.58μg·（m³·a）^-1,该阶段排放量的快速增加是主导因素,其作用是气象条件年际波动影响的4倍,排放量增加使得PM_2.5质量浓度增加45.3%;第二阶段为2007～2013年,该阶段PM_2.5质量浓度呈现波动变化,出现了两个浓度峰值年（2007年和2013年）,该阶段排放稳定,气象条件年际波动对PM_2.5质量浓度年际波动产生重要影响,两者相关系数0.81;第三阶段为2013～2020年,PM<...     

天津黑碳气溶胶潜在来源分析与健康风险评估

采用2010~2013年BC连续在线观测资料,分析天津地区BC的季节分布、潜在来源及其健康效应.结果表明,2010~2013年BC气溶胶浓度平均值为（4.49±3.26）μg/m³,秋季浓度最高,为6.31μg/m³,冬季和夏季次之,春季最低,为2.59μg/m³.各季节BC浓度的日变化特征类似,均呈早晚双峰分布,早间峰值高于晚间,且夜间高于日间.混合层高度和近地层风从垂直和水平两方面影响BC的时空分布,各季节作用强度并不相同.浓度权重轨迹分析表明天津高浓度BC的主要贡献区域为河北、山东、河南等华北平原地区.此外,秋季内蒙古中部和山西北部等西北区域也会影响天津.天津城区各季节成人和儿童的致癌风险（CR）均高于EPA给定的可接受风险水平（10^-6）,非致癌风险水平较低,秋季因高浓度BC引发的呼吸系统死亡率相对风险为1.118,需要引起高度关注.     

基于时间序列分解的京津冀区域PM2.5和O3空间分布特征

京津冀区域大气污染分布呈现明显的空间差异,厘清不同时间尺度下PM_2.5和O₃浓度分布有助于制定科学有效的污染防控措施.采用STL方法分解PM_2.5和O₃浓度,获取长期分量、季节分量和短期分量,研究其变化趋势与空间分布特征.结果表明,2017~2021年京津冀区域PM_2.5浓度下降幅度高于O₃,春、夏季PM_2.5和O₃浓度呈正相关,秋、冬季呈现负相关,短期分量和季节分量分别对PM_2.5和O₃浓度的贡献最大.PM_2.5的季节分量、短期分量以及O₃的长期分量和短期分量均存在2个主成分,对应河北省中南部和京津冀区域北部,在不同时间尺度上京津冀区域PM_2.5和O₃均存在次区域分布.与原始序列相比,长期分量能够更好地反映PM_2.5和O₃浓度的演变趋势;季节分量和短期分量的标准差可用于衡量各城市PM_2.5和O₃浓度波动情况,太行山前各城市PM_2.5浓度季节分量和短期分量标准差较高,唐山的O₃浓度短期分量的标准差最高.     

基于环流指数研究天津长序列细颗粒物大气污染气象条件演变规律

基于国家气候中心气候系统监测指数集和天津环境模式细颗粒大气污染气象条件指数,建立基于环流指数的天津细颗粒物大气污染气象条件评估方法,研究1951～2021年天津气象和气候条件变化对PM_2.5稀释、扩散和清除影响.结果表明,与天津春季大气污染气象条件高相关的环流指数有东大西洋遥相关型指数、热带北大西洋海温指数、斯堪的纳维亚遥相关型指数;夏季大气污染气象条件与副高位置密切相关,高相关环流指数为印度副高北界位置指数和南海副高北界位置指数;秋冬季亚洲纬向环流指数和亚洲经向环流指数高低对大气污染气象条件有较好指示意义,北极涛动指数和北半球极涡强度指数反映了影响我国秋冬季冷空气强度和频次,与秋季天津大气污染气象条件指数相关系数为0.45,与冬季天津大气污染气象条件相关系数为0.66.基于环流指数和基于数值模式构建天津细颗粒物大气污染气象条件相关系数为0.80,由此数据分析,1951～2021年天津细颗粒物大气污染气象条件年际变化平均波动在2.56%,极端峰谷值与平均值相差7%～8%,20世纪80年代最差,20世纪50年最优,21世纪10年代优于历史平均1.61%.     

天津市夏秋季O3-PM2.5复合污染特征及气象成因分析

天津市PM_2.5-O₃复合污染主要发生在夏秋季,本研究筛选出2017年夏季一次和秋季两次典型PM_2.5-O₃复合污染过程,系统分析污染物变化特征,探究天气形势和主要气象因子的影响.结果表明,3次污染过程PM_2.5与O₃呈现不同程度的正相关性（日均值相关系数达到0.34~0.78）,O₃与PM_2.5中硫酸盐和有机碳日均浓度存在较为一致的变化趋势.与非复合污染日相比,复合污染日无机盐占PM_2.5组分的比重增加,增长率为1.9%~7.3%;而碳组分占比减小.复合污染过程发生时,天津地区处于低压槽前或高压后部,近地面弱的偏南风辐合造成较差的大气扩散条件,导致大气污染物的累积.研究结果发现,夏季和秋季PM_2.5-O₃复合污染过程需要适宜的气象条件,温度阈值分别为25~35℃和20~30℃,相对湿度分别为40%~70%和55%~100%.夏秋季复合污染过程关键无机组分及其形成机制有所差异.夏季,日间O₃等强氧化剂对SO₂的气相氧化过程和夜间高湿条件（大约60%）下液相化学反应可能是主导的化学机制,硫酸盐增长率为8.2%.秋季高湿环境（≥80%）不仅促进SO₂向硫酸盐转化,秋季第一次复合污染过程硫酸盐增长4.7%,也促进夜间N₂O₅水解反应等,秋季第二次复合污染过程硝酸盐增长6.0%,两种机制成为秋季复合日PM_2.5显著增长的关键机制.本研究揭示了驱动天津市PM_2.5-O₃复合污染过程发生的适宜气象条件、PM_2.5关键化学组分及其化学过程,为复合污染的成因及协同控制提供了参考.